近日，哈佛-南信大空气质量和气候联合实验室（Harvard-NUIST JLAQC）在我国大气复合污染成因研究中取得重要进展。实验室在《美国科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，简称PNAS)在线发表题为“Aqueous production of secondary organic aerosol from fossil fuel emissions in winter Beijing haze”的研究论文，揭示了化石燃料燃烧排放的一次有机气溶胶（POA）在液相中快速氧化转化为二次有机气溶胶（SOA）的新机制。本文是继实验室在Nature Communications (2020, 11, 2844)上发表有大气硫酸盐液相生成新机制后又一重要成果。

    城市地区人为源一次排放的前体物在大气中氧化生成的二次有机气溶胶（SOA）是大气细颗粒污染物（PM2.5）的重要组成成分，对空气质量、全球气候变化及人体健康有着十分重要的影响。研究表明，北京冬季灰霾污染事件中所产生的SOA很大一部分来自化石燃料（如燃煤、汽油等）燃烧排放物的氧化，但其所涉及的具体化学机理尚不明确。

图1.重霾下的北京（2016.12.20 9AM; 中科院大气物理所铁塔320米拍摄）

    本研究通过深度解析2016年北京冬季“红色预警”重霾期间（图1）的观测数据，发现在高相对湿度（RH>75%）的条件下，化石燃料（而非生物质）燃料排放POA）可以在液相中快速氧化转化为SOA（图2a）,液相SOA粒径增长显著（图2c）; 研究进一步通过对有机气溶胶的质谱图及化学组成变化的分析表明（图2b），POA中的芳香族化合物（如多环芳烃）的氧化及其开环反应可能是这类SOA生成的主要机制；研究还发现液相氧化过程中，OA吸光性先增强后减弱，最终的液相SOA吸光性较弱（图2d），这与化石燃料排放POA在氧化过程中芳香族化合物的开环反应和芳香性减少一致。

图2. 化石燃料POA向SOA的转化(a, b)，转化过程中的粒径变化(c)和吸光性变化(d)

    本文揭示的SOA经由POA高效转化而生成的机制，可解释2013-2018年SOA随POA减排下降但同期挥发性有机物（VOCs）排放变化不大的现象，同时对于未来有针对性控制何种POA以深入减排PM2.5有参考价值；液相转化过程导致的吸光性变化对评估颗粒物的气候强迫，及大气污染-天气反馈效应也有一定意义。

    南京信息工程大学盖鑫磊教授与哈佛大学Daniel Jacob教授为论文共同通讯作者，汪俊峰博士（2017年底于南京信息工程大学获得博士学位，论文获得2019年度江苏省优秀博士论文，现为哈佛大学博士后）与叶建淮博士为共同第一作者，南京信息工程大学为第一署名单位。此外，加州大学戴维斯分校、中科院大气物理研究所、天津大学、中国气象科学研究院、浙江大学、佐治亚理工学院、澳门大学、暨南大学、闽江学院及韩国三星先进技术研究院等单位学者也参与了本项研究。论文得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等多个项目资助。

论文链接：https://www.pnas.org/content/118/8/e2022179118 

盖鑫磊网页：https://faculty.nuist.edu.cn/gaixinlei/en/index.htm 

Daniel J. Jacob 课题组网页：http://acmg.seas.harvard.edu/ 

硫酸盐生成机制论文：https://www.nature.com/articles/s41467-020-16683-x