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环科院REACH团队在水汽与有机气溶胶相互作用方面取得重要进展
2020年07月01日    作者: 李婧祎    发布 : 环科院    

    近日,大气环境领域权威期刊ACP(Atmospheric Chemistry and Physics)(2020年影响因子为5.414)刊发了我校环科院REACH研究团队(Research for Energy, Air Quality, Climate, and Health)的文章“Impacts of water partitioning and polarity of organic compounds on secondary organic aerosol over eastern China”,阐明了由大气中水分子与气溶胶有机相的相互作用对二次有机气溶胶(SOA)的重要贡献。REACH团队骨干、我校环科院李婧祎副教授是论文第一作者,REACH团队负责人胡建林教授和美国德州农工大学(TAMU)应琦教授为共同通讯作者。这项工作受到了科技部国家重点研发项目、国家自然科学基金、国家社科基金重大招标项目、省“六大人才高峰”项目、省大气环境监测与污染控制研究重点实验室、省大气环境与装备技术协同创新中心的支持。

    有机气溶胶是导致我国灰霾主要污染物PM2.5的重要组成成分,而其中由前体物经过大气化学反应生成的SOA占有重要比重。目前,大多数空气质量模型基于半挥发性有机物(SVOCs)饱和蒸气压的平衡分配法模拟半挥发性SOA的形成。这一过程通常假设颗粒物有机相是理想混合态,忽略了大气中水分子向气溶胶有机相的分配,以及水分子、SVOCs与气溶胶有机相的相互作用(活度系数≠1)过程。这些会影响SOA的化学组成、吸湿性、光学特性等。

    我校环科院REACH团队与美国德州农工大学、北京大学、北京航空航天大学、中科院广州地球化学所、中科院大气物理所等单位研究人员合作,更新了空气质量模型CMAQ里的SOA反应模块,加入水分子向气溶胶有机相分配和水分子、SVOCs与气溶胶有机相相互作用,对2013年1月和7月我国东部地区的SOA浓度和时空分布进行了模拟,并评估了其对SOA浓度和理化性质的影响。

    研究发现,在夏季高温高湿条件下,水分子平衡分配和水—气溶胶有机相相互作用使SOA平均浓度增加20-50%,气溶胶光学厚度增加高达10%,气溶胶有机相水含量(ALWorg)约为5-7μg m-3 (ALWorg/SOA=0.2-1.0)。SOA的增加主要集中在长三角地区和黄海海域,来源分别为自然源和人为源。冬季,由于模型模拟的SOA占OA比例很小,SOA平均浓度减少约10-20%。采用κ-Köhler理论估算的有机气溶胶吸湿性与气溶胶O:C比例相关,其拟合关系呈现显著的季节和地区差异性。SOA的变化使得气溶胶直接辐射强迫(ARF)在夏季变化显著,特别在长三角地区增强最高达15%。

    通过模型敏感性分析发现,水分子平衡分配和水-气溶胶有机相相互作用对温度、相对湿度和SVOCs的饱和蒸气压敏感。两种过程对SOA的影响相反。水分子平衡分配减少了吸收相的平均分子量,从而促进SOA形成,使其平均浓度增加高达80%。由于本研究中SVOCs的活度系数大都大于1,因而水-气溶胶有机相相互作用使得SVOCs的平衡分配系数减少,进而使SOA浓度减少高达50%。

    这项研究揭示了水分子平衡分配和水-气溶胶有机相相互作用在高温高湿环境下对SOA的显著影响,研究结果为我国SOA的形成机制提供了新的见解。

图:我国冬季(a)和夏季(d)SOA平均浓度以及水分子平衡分配和水-气溶胶有机相相互作用在不同季节对SOA的影响(b-c、e-f)

论文链接:https://www.atmos-chem-phys.net/20/7291/2020/    


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